Distribuția tipică a dimensiunilor nanoparticulelor de aur preparate de 300 fs PLAL (1025 nm) dintr-o țintă de aur în apă deionizată sub energia pulsului de 2 J/cm 2 .

text

Celula de calcul este prezentată schematic pentru cazul modelării proceselor induse de laser sub confinarea apei pe scară experimentală utilizând multiprocesarea interfeței de trecere a mesajelor (MPI).

Funcția de conductivitate a electronilor este calculată și reprezentată grafic față de valorile electronice ale temperaturii [48]. Temperatura Fermi este indicată de linia punctată verticală. Valorile caracteristice ale temperaturilor electronice pentru simulările corespunzătoare, prezentate în Figura 3, sunt indicate în ovalele roșii pentru o durată de impuls de 0,3 ps și 4,0. „F ridicat” oval indică valorile caracteristice pentru funcția de conductivitate la fluențe ridicate.

Nanoparticule, generate în mediul de apă ca rezultat al interacțiunii pulsului laser de 0,3 ps cu ținta groasă Au. Particulele colorate și reduse la dimensiunea lor corespunzătoare în nm. Mediul de apă și restul de material Au sunt șterse aici pentru analiza vizuală (a). Distribuția mărimii nanoparticulelor, expunând două fracții pe măsură ce a fost detectată în experiment. Linia punctată este doar un ghid pentru ochi (b).

Abstract

1. Introducere

2. Rezultate și discuții

2.1. Configurarea celulei de calcul

S-au luat 185.000.000 de atomi cu dimensiuni de 62 × 62 × 1250 nm 3 în direcțiile X, Y și Z, respectiv, cu grosimi de 250 nm pentru metal și 1000 nm pentru straturile de apă cu rezoluție atomică. Pentru a evita simulări inutile de MD în straturi adânci de material auriu, la o anumită adâncime (> 250 nm) de la suprafață, unde nu se poate produce o transformare de fază, am impus condițiile Nonreflective Boundary (NRB). Solicitat de fizica investigată, modelul MD-TTM a fost aplicat doar peste această limită. Condițiile NRB care se comportă dinamic vizează absorbția undei de presiune induse de laser și sunt transparente pentru fluxul de căldură. Modelul TTM obișnuit a fost rezolvat sub NRB luând în considerare dinamica temperaturii electronilor și fononului pe o scară de până la 50 benem sub suprafața iradiată. Prin analogie, limitele NRB de deasupra stratului de apă imită stratul de apă infinit de gros și plasat la o distanță de 1000 nm, deasupra căreia este luată în considerare doar acțiunea mecanică a apei. În fiecare miez de procesor special, un model MD-TTM atomistic-continuum pentru partea metalică și modelul MD obișnuit pentru partea de apă sunt rezolvate în spațiu 3D (plasă internă este prezentată pentru un miez de procesor, Figura 2).

2.2. Rezultate de simulare și discuții

Te/(ATph + BTe 2) pentru Te până la 40.000 K, atunci când o coliziune electron-electron provoacă decăderea acesteia, precum și conductivitatea plasmatică ke

Te 5/2 când Te se află în intervalul temperaturii Fermi (54.000 K pentru Au) și peste [48], așa cum se arată în Figura 4.

250 nm de la suprafață. Datorită timpului rapid de echilibrare electron-fonon, rata de încălzire depășește, prin urmare, rata de relaxare mecanică pe această distanță și se acumulează solicitări de compresie ridicate în interiorul țintei. Procesul de încălzire cu laser în astfel de condiții este denumit frecvent încălzirea în condiții de stres intern [49] și, cu condiția ca energia absorbită să fie suficient de mare, are ca rezultat declanșarea mecanismului de spalare a procesului de ablație. Spalarea este însoțită de unda de presiune de relaxare care provoacă nucleația golurilor în interiorul volumului de material în apropierea suprafeței care crește și se unesc în cele din urmă perturbând mecanic materialul. Prin urmare, deteriorarea țintei ca urmare a spalării are un caracter fotomecanic mai pronunțat, rezultând în ejectarea unor bucăți mari de metal topit sau a picăturilor mari.

Te 5/2, vezi Figura 4. Funcția de conducere a dezintegrării oprește canalul corespunzător al disipării energiei depuse cu laser, iar energia absorbită este transferată eficient la vibrațiile fononice (datorită mecanismului de cuplare electron - fonon), fără pătrunderea în volumul mai profund al țintei. Astfel de condiții sunt menționate în cazul închiderii termice și, cu condiția ca fluența absorbită să fie suficient de mare, are ca rezultat temperatura suprafeței țintă atingând valorile critice (

7000 K pentru Au). Procesul de ablație ulterior este condus de mecanismul de fierbere exploziv [49] și are ca rezultat generarea de grupuri mici și vapori.

5 nm) NP. Ulterior, suprafața de spalație a evoluției poate suferi instabilitate Rayleigh-Taylor și formarea suplimentară de mari (

50 nm) particule

Te 5/2, ea trece inevitabil prin regiunea funcției de conductivitate, scalând liniar, ducând la stabilirea limitării stresului intern, iar regiunea atunci când funcția de conductivitate se descompune, ceea ce duce și la prezența regimului de închidere termică. Acest lucru este reflectat în Figura 3a, b, unde are loc generarea unui număr de PN de dimensiuni diferite. Prin urmare, din cauza a cel puțin două mecanisme diferite implicate în procesul de ejecție a materialului, s-a așteptat prezența a două fracții de dimensiuni NPs diferite și se confirmă și în măsurătorile experimentale, indicate în Figura 1, unde NP-urile și distribuția mărimii comportamentul bimodal. O distribuție similară a dimensiunilor a fost, de asemenea, detectată într-un număr de experimente [14,15,31,32,33,34,35] și a primit, de asemenea, o explicație elegantă în lucrarea teoretică de Zhigilei și colab. [37]. Și anume, în timp ce NP-urile mici nuclează rapid într-un amestec de densitate mică de regiune metal-apă, formarea celei de-a doua fracții mai mari este guvernată de instabilitatea Rayleigh - Taylor, rezultând creșterea jeturilor extinse la scara de timp de sute de picosecunde. și destabilizarea și descompunerea lor consecutivă a picăturilor mai mari într-un mediu cu apă rece.

5/2. Acesta din urmă va prelua complet canalul de disipare prin cuplarea electron - fonon, iar căldura depusă de laser va pătrunde în mod eficient în partea mai adâncă a materialului, cu stabilirea unor gradienți puternici de temperatură și presiune peste sute de nanometri sub suprafață. Pentru o iradiere cu ultrasunete a impulsului laser, aceasta corespunde cazului de limitare a stresului intern și generarea de picături foarte mari (NP) ca urmare a ejecției materialului topit, care are ca rezultat dimensiunea medie a NP mai mare, reflectată în Figura 1. modelarea interacțiunilor ultra-scurte a impulsurilor laser cu ținte de aur într-un mediu de apă în astfel de condiții extreme, necesită totuși eforturi de calcul suplimentare, iar acest lucru lasă întrebarea intrigantă cu privire la natura distribuției dimensiunii bimodale a NP generate și a manipulărilor sale pentru investigații viitoare.