Trimiteți un e-mail bibliotecarului sau administratorului pentru a recomanda adăugarea acestui jurnal la colecția organizației dvs.

volumul

  • ISSN:
  • EISSN: 1946-4274
  • URL:/core/reviste/dna-online-proceduri-bibliotecă-arhivă

Rafinarea listării

Acțiuni pentru conținutul selectat:

  • Vizualizați elementele selectate
  • Salvați în marcajele mele
  • Exportați citate
  • Descărcați PDF (zip)
  • Trimiteți la Kindle
  • Trimiteți la Dropbox
  • Trimiteți pe Google Drive

Pentru a trimite acest articol în contul dvs., selectați unul sau mai multe formate și confirmați că sunteți de acord să respectați politicile noastre de utilizare. Dacă este prima dată când utilizați această funcție, vi se va cere să autorizați Cambridge Core să se conecteze cu contul dvs. Aflați mai multe despre trimiterea de conținut către .

Pentru a trimite acest articol la Kindle, asigurați-vă mai întâi că [email protected] este adăugat la lista de e-mail-uri aprobate pentru documentul personal din Setările documentului personal de pe pagina Gestionați-vă conținutul și dispozitivele din contul dvs. Amazon. Apoi introduceți mai jos partea „nume” a adresei de e-mail Kindle. Aflați mai multe despre trimiterea la Kindle. Aflați mai multe despre trimiterea la Kindle.

Rețineți că puteți selecta să trimiteți fie versiunilor @ free.kindle.com, fie @ kindle.com. E-mailurile „@ Free.kindle.com” sunt gratuite, dar pot fi trimise pe dispozitivul dvs. numai atunci când este conectat la Wi-Fi. E-mailurile „@ Kindle.com” pot fi livrate chiar și atunci când nu sunteți conectat la Wi-Fi, dar rețineți că se aplică taxe de serviciu.

  • Primul
  • «Anterior
  • 1
  • 2
  • 3
  • 4
  • 5
  • 6
  • 7
  • Următorul "
  • Ultimul

articol de cercetare

Știința care stă la baza gestionării deșeurilor radioactive: starea și nevoile - Douăzeci de ani mai târziu

Setarea subsistemului tehnic în cadrul sistemului global social-politico-economic-tehnic de deșeuri radiale va fi descrisă și va fi subliniată natura extrem de interactivă a cadrului mai larg. Se va arăta că, din cauza dominanței subsistemului socio-politic, importanța subsistemului tehnic este umbrită. Mai mult, problema cheie din subsistemul tehnic, fie să ne bazăm mai mult pe imobilizare (prin pachetul de deșeuri sau bariere tehnice) sau izolarea (prin geologie) a rămas înclinată spre acesta din urmă încă din 1978, când am organizat primul simpozion pe știința deșeurilor radiale (la reuniunea Societății de cercetare a materialelor). Acum că strategia de izolare este împiedicată, apare din nou oportunitatea pentru comunitatea materialelor de a argumenta convingător adevărata semnificație a pachetului de deșeuri.

Această revizuire se face în principal din perspectiva unui laborator dintr-o țară, SUA Ceea ce este remarcabil la stadiul cercetării în subsistemul tehnic este cât de puțin s-a schimbat imaginea de ansamblu a științei sau a tehnologiei după câteva miliarde cheltuite pentru cercetare/dezvoltare. Sticla borosilicată (aproape nemodificată) este încă alegerea de către unitate a formei de deșeuri de referință pentru Costul HLW, totuși, forțează în cele din urmă formelor încapsulate de ciment să li se dea un al doilea aspect. Ceramica modelată cu minerale a primit o mare atenție științifică, dar rămâne ezoterică pentru manageri. Se va arăta că, în opinia autorului, s-a făcut o cantitate enormă de știință detaliată, dar este puțin probabil să se dovedească a avea relevanță sau utilizare. Sunt discutate implicațiile politicii pentru viitorul C/D.

Cinetică de cristalizare izotermă în sticlă deșeurilor nucleare simulate la nivel înalt

Cinetica de cristalizare a unei sticle simulate de deșeuri la nivel înalt (HLW) a fost măsurată și modelată. Cinetica creșterii acitei în sticla HW39-4 standard a fost măsurată folosind metoda izotermă. Din aceste date a fost generată o diagramă timp-temperatură-transformare (TTT). Modelele cinetice clasice de transformare sticlă-cristal au fost aplicate empiric la datele de cristalizare. Aceste modele descriu în mod adecvat cinetica cristalizării în sticle complexe HLW (adică, RSquared = 0,908). Se propune o abordare a măsurării, montării și utilizării diagramelor TTT pentru predicția cristalinității într-un recipient de sticlă HLW.

Un proces de ceramică ARC-vitros cu plasmă, cu un singur pas, pentru stabilizarea combustibililor nucleari consumați, a nămolurilor și a deșeurilor asociate

Este descris un proces cu ceramică vitroasă cu arc cu plasmă într-o singură etapă (PAVC) pentru conversia combustibilului nuclear uzat (SNF), a nămolurilor SNF și a deșeurilor asociate într-o formă de deșeuri ceramice vitroase. Această tehnologie propusă este construită pe o experiență extinsă în dezvoltarea de forme de deșeuri nucleare și tratarea deșeurilor nucleare utilizând sistemul centrifug cu arc plasmatic (PAC) disponibil comercial. Elementele SNF vor fi încărcate direct într-un cuptor PAC cu aditivi minimi și transformate în ceramică vitroasă cu încărcare de până la 90% în greutate. Forma de deșeuri ceramice vitroase trebuie să îndeplinească cerințele funcționale pentru sticle de borosilicat pentru eliminarea permanentă într-un depozit geologic și pentru depozitare intermediară. Siguranța critică ar fi asigurată prin utilizarea modurilor „lot” și prin controlul cantității de combustibil procesat într-un singur lot. Cerințele minime privind caracterizarea și pretratarea SNF, procesul într-o etapă și generarea minimă de deșeuri secundare pot reduce durata tratamentului, expunerea la radiații și costul tratamentului.

Un topitor fără electrozi pentru vitrificarea deșeurilor nucleare

Această lucrare descrie un nou concept pentru un topitor fără temperatură înaltă, fără electrod, pentru vitrificarea deșeurilor radioactive. Bazat pe principiile încălzirii prin inducție, eludează o serie de dificultăți asociate cu tehnologia existentă. Topitorul poate funcționa la temperaturi mai ridicate (1500-2000 ° C față de 1150 ° C), permițând o sticlă de calitate superioară, mai durabilă, care reduce rata de levigare pe termen lung. Temperaturile mai ridicate de procesare permit, de asemenea, conversia din sticlă borosilicată în sticlă cu conținut ridicat de silice, care poate găzdui de 2 până la 3 ori mai mult deșeuri radioactive, putând înjumătăți spațiul de eliminare pe termen lung necesar. În cele din urmă, la temperaturi ridicate, poate fi luată în considerare și conversia deșeurilor nucleare în ceramică. Și acest lucru duce la o încărcare mai mare a deșeurilor și la reducerea spațiului din depozit. Topitorul este toroidal, legat de un transformator cu miez de fier care permite o funcționare electrică eficientă chiar și la 60 Hz. Sunt prezentate analize electrice și termice unidimensionale.

Chimie fundamentală și știința materialelor Americiului în pahare selectate de imobilizare

Am urmărit o parte din chimia fundamentală și știința materialelor americiului în trei matrice de sticlă, două fiind ochelari pe bază de silicat la temperaturi ridicate (puncte de topire de 850 ° și 1400 ° C) și a treia o sticlă sol-gel. Spectroscopia optică a fost principalul instrument de investigare din studii. Un aspect al acestei lucrări a fost determinarea stării de oxidare prezentată de americium în aceste matrici, precum și a factorilor care controlează și/sau pot modifica această stare. Am observat o corelație între starea de oxidare a elementelor f din cele două pahare cu temperatură ridicată și chimia lor cu oxid de temperatură ridicată. O excepție a fost americiul: deși dioxidul de americium este oxidul stabil întâlnit în aer, atunci când acest dioxid a fost încorporat în paharele cu temperatură ridicată, doar produsul a fost găsit în America. Când s-a folosit americium trivalent pentru a pregăti paharele sol-gel la temperatura ambiantă și după ce aceste produse au fost încălzite în aer la 800 ° C, din nou s-a observat doar americium trivalent. Explicațiile potențiale pentru comportamentul neașteptat al americiului sunt oferite în contextul chimiei sale de bază. Sunt discutate spectre experimentale, sarcini de spectroscopie și alte date pertinente obținute în studii.

Investigații spectroscopice ale stărilor de oxidare ale Neptuniului și Plutoniului în ochelarii Sol-Gel ca funcție a valenței inițiale și a istoriei termice

Mai multe stări de oxidare ale neptuniului și plutoniului, Pu (III), Pu (IV), Pu (VI), Np (IV), Np (V) și Np (VI), au fost studiate în pahare preparate printr-o tehnologie sol-gel . Starea de oxidare a acestor actinide în produsul sol-gel a fost examinată prin spectroscopie de absorbție după solidificare, îmbătrânire și tratament termic. Starea de oxidare a actinidelor din soluțiile inițiale a fost menținută în esență prin procesul de solidificare a matricei de silice. Cu toate acestea, în timpul densificării și îndepărtării solvenților reziduali la temperaturi ridicate, ambele actinide s-au convertit în cele din urmă în stările lor tetra valente în timp ce se găseau în diferiții produse sol-gel. Această constatare este în concordanță cu rapoartele conform cărora stările tetravalente de plutoniu și neptuniu sunt dobândite în produsele din sticlă preparate prin dizolvarea actinidei în pahare topite. Comparațiile dintre spectrele de temperatură a camerei obținute din neptuniu și plutoniu în produsele încălzite sol-gel și din produsele din sticlă topită au arătat diferențe subtile care pot fi legate de mediile ionilor metalici.

Utilizarea topitorului cu inducție cu un creuzet rece (CCIM) pentru imobilizarea HLLW și a plutoniului

Tehnologia CCIM permite sinteze de diverse materiale pe o gamă largă de compoziții. Aceasta oferă un mijloc de aplicare a CCIM la solidificarea deșeurilor obținute prin diferite tehnologii de reprocesare a combustibilului nuclear uzat, inclusiv deșeuri toxice care conțin metale grele și cele provenite din fracționare. Compușii solizi produși prin această metodă îndeplinesc atât cerințele pentru eliminarea lor ulterioară în formațiuni geologice adânci, cât și standardele de combustibil uzat.

Pe baza investigațiilor privind vitrificarea REE și a uraniului, sunt luate în considerare posibilitățile CCIM de imobilizare a armelor plutoniului în pregătirea compozițiilor de sticlă.

Cinetica cristalizării spinelului dintr-o sticlă reziduală la nivel înalt

Cinetica cristalizării spinelului dintr-o sticlă deșeurilor nucleare simulate cu nivel ridicat de fier topit a fost studiată folosind tratamente termice izoterme. Microscopia optică cu analiză de imagine a fost utilizată pentru a măsura fracția de volum a spinelului în funcție de timpul și temperatura de tratament termic. Ecuația Johnson-Mehl-Avrami a fost adaptată la date pentru a determina coeficienții cinetici pentru cristalizarea spinelului. Temperatura lichidului și numărul Avrami sunt T L = 1337K și n = 1,5.

Temperatura lichidului Spinelului Precipitarea deșeurilor de nivel înalt

Temperatura lichidului (T L) limitează adesea încărcarea deșeurilor de nivel înalt în sticlă prin constrângerea că T L trebuie să fie cu cel puțin 100 ° C sub temperatura la care vâscozitatea sticlei este de 5 Pa-s. În acest studiu, valorile T L pentru faza cristalină primară de spinel au fost măsurate în funcție de compoziția sticlei. Ochelarii de testare s-au bazat pe deșeuri cu rezervor Hanford Site cu conținut ridicat de fier. Toți paharele studiate au precipitat spinela (Ni, Fe, Mn) (Cr, Fe) 2 O 4 ca fază cristalină primară. T L a fost crescut prin adăugări de Cr2O3, NiO, Al2O3, Fe2O3, MgO și MnO; în timp ce Li2O, Na2O, B203 și SiO2 au avut un efect negativ. Modele de amestec empiric au fost adaptate la date.

Model de temperatură Liquidus pentru ochelari de deșeuri de nivel înalt Hanford cu concentrații ridicate de zirconiu

Un studiu a fost realizat pe ochelari pe baza unei deșeuri transuranice simulate cu concentrații ridicate de ZrO2 și Bi2O3 pentru a determina dependența compozițională a fazelor cristaline primare și a temperaturii lichidului (T L). Pornind de la o compoziție de bază, paharele au fost formulate prin schimbarea fracțiilor de masă ale Al203, B203, Bi203, CeO2, Li20, Na20, P205, Si02 și ZrO 2, unul câte unul, păstrând în același timp componentele rămase în aceleași proporții relative ca în sticla de bază. Temperatura lichidului a fost măsurată prin tratarea termică a probelor de sticlă timp de 24 de ore într-un cuptor cu temperatură uniformă. Faza cristalină primară din sticla de bază și majoritatea paharelor a fost zircon (ZrSiO 4). O modificare a concentrației anumitor componente (Al 2 O 3, ZrO 2, Li 2 O, B 2 O 3 și SiO 2) a schimbat faza primară în baddeleyit (ZrO 2), în timp ce oxidul de ceriu (CeO 2) a precipitat din sticle cu mai mult de 3% în greutate CeO2. Zircon T L a fost puternic crescut cu Al2O3, Zrb2 și CeO2 și ușor cu P2O5 și SiO2; a scăzut puternic cu Li 2 O și Na 2 O și moderat cu B 2 O 3. Un model de ordinul întâi a fost construit pentru T L în funcție de compoziție pentru sticla cu fază cristalină primară din zircon.

Vitrificarea deșeurilor: Predicția compozițiilor acceptabile într-un sistem de formare a sticlei de var-sodă-silice

Un model este prezentat pe baza oxigenilor de punte calculați, care permite predicția regiunii compozițiilor de sticlă acceptabile pentru un sistem de formare a sticlei de var-sodă-silice care conține deșeuri mixte. Modelul poate fi utilizat pentru a ghida studiile de formulare a sticlei (de exemplu, studii de tratare) sau pentru a evalua aplicabilitatea vitrificării la fluxurile de deșeuri candidate.

Imobilizarea și recuperarea toriu, un surogat al neptuniului, utilizând ochelari separați de fază

Site-ul Savannah River are cea mai mare parte a aprovizionării cu neptuniu a Statelor Unite stocate în prezent într-o soluție acidă într-una din facilitățile lor de canion. Se dezvoltă un program care ar putea fi utilizat pentru a expedia acest material, ca sticlă, către laboratorul național Oak Ridge, unde Np ar putea fi levigat din sticlă, purificat prin schimb de ioni și transformat în material țintă pentru producția de Pu-238. Purificarea schimbului de ioni impune ca niciun material să nu fie în levigat, ceea ce face dificilă izolarea Np. Am dezvoltat un proces care utilizează toriu ca surogat pentru Np care ar putea imobiliza Np într-o sticlă de borosilicat de sodă pentru transport. Pentru a obține recuperarea Np, sticla poate fi separată în fază înainte de levarea cu acid azotic. Separarea fazelor ar produce o fază borat de sodiu bogată în Np și o fază bogată în Si similar cu o sticlă Vycor®. Acidul azotic atacă selectiv faza borat de sodiu permițând recuperarea ridicată a Np într-o soluție care conține numai sodiu și bor. Acestea pot fi ușor separate de Np prin schimb de ioni. În esență, tot siliciu care ar interfera cu schimbul de ioni prin precipitare este reținut în faza de tip Vycor®. Această tehnologie poate fi aplicată și altor actinide stocate în soluții relativ pure.

Această lucrare va raporta optimizarea variabilelor pentru maximizarea recuperării Th (un surogat de Np), reducând în același timp eliberarea de Si. Vor fi discutate solubilitatea în sticlă, condițiile de tratament termic și parametrii de levigare. Microscopia electronică de transmisie (TEM) cu date de spectroscopie dispersivă a energiei (EDS) vor fi incluse pentru a arăta separarea fazelor după tratamentul termic.

Optimizarea compozițiilor de franturi borosilicate de lantanidă pentru imobilizarea actinidelor utilizând un algoritm Plackett-Burman/Simplex

Imobilizarea prin vitrificare este o opțiune potențială de eliminare pentru o parte din inventarul de plutoniu în exces al Statelor Unite. Cercetările au fost efectuate pe site-ul Savannah River (SRS) pentru a determina compoziția optimă a unei friti de lantanidă borosilicat pentru vitrificarea plutoniului utilizând un design Plackett-Burman și algoritmul simplex ca instrument statistic. Această tehnică utilizează diferite variabile de răspuns pentru a clasifica și optimiza o compoziție. Variabilele utilizate în acest studiu corespund omogenității, durabilității, solubilității actinidelor și devitrificării după tratamentul termic.

Compoziția de frită optimizată a fost determinată folosind o încărcare constantă de ThO2 de 20% în greutate. Nu au fost urmate tendințe vizibile în ceea ce privește componentele individuale, care pot indica un sistem relativ robust capabil să adapteze variații ale furajelor.

Loturile care conțin diverse încărcături de ThO2 au fost topite pentru a determina dacă solubilitatea actinidei a fost îmbunătățită în compoziția optimizată comparativ cu cea a unei sticle de borosilicat de lantanidă similare. Nu s-a realizat nicio îmbunătățire vizibilă a solubilității ThO 2 ca urmare a utilizării acestei tehnici de optimizare.

Extracția de americi/curiu dintr-o sticlă de borosilicat de lantanidă

O soluție care conține cantități de kilograme de izotopi extrem de radioactivi ai Americiului și Curiului (Am/Cm) și a produselor de fisiune a lantanidelor este stocată în prezent într-un rezervor de proces la site-ul Savannah River (SRS) al Departamentului Energiei. Acest rezervor și sistemele sale vitale de susținere sunt vechi, supuse deteriorării și predispuse la posibile scurgeri. Din acest motiv, a fost inițiat un program pentru stabilizarea acestui material sub formă de sticlă de borosilicat de lantanidă (LBS). 1 Am/Cm are valoare comercială și este dorit pentru utilizare de către programele de izotopi grei de la Laboratorul Național Oak Ridge (ORNL).

O foaie de flux de recuperare a fost demonstrată folosind o sticlă care conține curiu pentru a extrage Am/Cm din matricea de sticlă. Procedura a presupus măcinarea sticlei la mai puțin de 200 de ochiuri și dizolvarea în acid azotic concentrat la 110 ° C. În aceste condiții, dizolvarea a fost în esență 100% după 2 ore, cu excepția siliciului insolubil. Folosind un surogat non-radioactiv, rata de dizolvare a sticlei preconizată în timpul recuperării Am/Cm a fost între paranteze utilizând atât condiții statice, cât și condiții agitate. Vitezele măsurate, 0,0082 și 0,040 g/hrcm 2, au fost utilizate pentru a dezvolta un model predictiv pentru timpul necesar dizolvării unei particule de sticlă sferice în ceea ce privește densitatea sticlei, dimensiunea particulelor și viteza măsurată. Timpul de dizolvare calculat a fost în concordanță cu observația experimentală că dizolvarea sticlei de curiu a fost completă în mai puțin de 2 ore.

Prelucrarea și caracterizarea compozitelor de sticlă pentru imobilizarea ASH

Topirea prin inducție prin utilizarea unui creuzet rece este o tehnologie adecvată pentru imobilizarea reziduurilor de cenușă după incinerarea deșeurilor radioactive solide. Am investigat posibilitatea utilizării compozitelor de sticlă produse prin amestecarea cenușii în sticlă topită. Compozite de sticlă care conțin 15 -40 gr. Procentul de cenușă a fost obținut atât în ​​unități de laborator, cât și în unități de scară. Spectroscopia cu infraroșu, rezonanța paramagnetică electronică, difractometria cu raze X, analizele TEM și SEM au fost aplicate pentru a caracteriza structura compozitelor de sticlă obținute. Compozitele de sticlă au constat dintr-o matrice de sticlă relativ omogenă cu agregate policristaline încorporate. Fracția de agregate crește atunci când fracțiunea de cenușă crește. Polimerizarea izotermă a compozitelor la 1100 ° C duce la dizolvarea componentelor de cenușă în topitură, precum și la includerea lor în structura de sticlă, conform analizei spectrelor obținute.

Utilizarea microprocesorului laser-ICP-MS în examinarea deșeurilor nucleare
Conversia directă a deșeurilor care conțin halogen în sticlă borosilicată

Sticla a devenit o formă preferată de deșeuri la nivel mondial pentru deșeurile radioactive; cu toate acestea, există limitări. Deșeurile care conțin halogen nu pot fi transformate în sticlă, deoarece halogenii (cloruri, fluoruri etc.) formează pahare de calitate slabă. Mai mult, halogenurile din topitoarele de sticlă formează adesea a doua fază care creează probleme de funcționare. Un nou proces de vitrificare a deșeurilor, sistemul de oxidare și dizolvare a materialelor din sticlă (GMODS), elimină aceste limitări prin transformarea deșeurilor care conțin halogen în sticlă borosilicată și un flux secundar, curat, de halogenură de sodiu.