Subiecte

Abstract

Prezența unor defecte extinse sau nanopori în materialele bidimensionale (2D) poate schimba proprietățile electronice, magnetice și ale membranei de barieră ale materialelor. Cu toate acestea, numărul mare de izomeri de rețea posibili ai nanoporilor face din studiul lor cantitativ o problemă aparent de nerezolvat, confundând interpretarea datelor experimentale și simulate. Aici formulăm o soluție la această problemă de catalogare a izomerilor (ICP), combinând calcule de structură electronică, simulări cinetice Monte Carlo și teoria graficelor chimice, pentru a genera un catalog de izomeri unici, cei mai probabili ai nanoporilor de rețea 2D. Rezultatele demonstrează un acord remarcabil cu forme precise de nanopori observate experimental în grafen și arată că stabilitatea termodinamică a unui nanopor este distinctă de stabilitatea sa cinetică. Nanoporii triunghiulari prevalenți în nitrura de bor hexagonală sunt, de asemenea, preziși, extinzând această abordare la alte rețele 2D. Metoda propusă ar trebui să accelereze aplicarea materialelor 2D nanopore prin stabilirea unor legături specifice între experiment și teorie/simulări și prin furnizarea unei conexiuni atât de necesare între proiectarea moleculară și fabricare.

Opțiuni de acces

Abonați-vă la Jurnal

Obțineți acces complet la jurnal timp de 1 an

doar 4,60 EUR pe număr

Toate prețurile sunt prețuri NET.
TVA va fi adăugat mai târziu în casă.

Închiriați sau cumpărați articol

Obțineți acces limitat la timp sau la articol complet pe ReadCube.

Toate prețurile sunt prețuri NET.

abordarea

Disponibilitatea datelor

Seturile de date generate în timpul și/sau analizate în timpul studiului curent, inclusiv fișierele XYZ ale MPI-urilor, sunt disponibile online la https://github.com/srgmit/nanopore_isomers, în directorul „catalog”.

Referințe

Yuan, W., Chen, J. & Shi, G. Materiale grafene nanopore. Mater. Astăzi 17, 77-85 (2014).

Childres, I., Jauregui, L. A., Tian, ​​J. & Chen, Y. P. Efectul gravării cu plasmă a oxigenului asupra grafenului studiat utilizând spectroscopia Raman și măsurători de transport electronic. Nou J. Phys. 13, 025008 (2011).

Rao, C. N. R. & Sood, A. K. și Grafen: sinteză, proprietăți și fenomene (ed. Enoki, T.) 131–157 (Wiley, 2012).

Zhu, Y. și colab. Supercondensatoare pe bază de carbon produse prin activarea grafenului. Ştiinţă 332, 1537–1541 (2011).

Surwade, S. P. și colab. Desalinizarea apei cu grafen nanoporos monostrat. Nat. Nanotehnologia. 10, 459–464 (2015).

Nakada, K., Fujita, M., Dresselhaus, G. & Dresselhaus, M. S. Starea muchiilor în panglici grafene: efect de dimensiune nanometrică și dependență de forma muchiei. Fizic. Rev. B 54, 17954–17961 (1996).

Castro Neto, A. H., Guineea, F., Perez, N. M. R., Novoselov, K. S. și Geim, A. K. Proprietățile electronice ale grafenului. Rev. Mod. Fizic. 81, 109–162 (2009).

O’Hern, S. C. și colab. Transport molecular selectiv prin defecte intrinseci într-un singur strat de grafen CVD. ACS Nano 6, 10130-10138 (2012).

Wang, L. și colab. Supape moleculare pentru controlul transportului fazei gazoase realizate din pori discreți de dimensiuni ångström în grafen. Nat. Nanotehnologia. 10, 785–790 (2015).

O’Hern, S. C. și colab. Transport ionic selectiv prin porii de subnanometru reglabili în membranele grafene monostrat. Nano. Lett. 14, 1234–1241 (2014).

Branton, D. și colab. Potențialul și provocările secvențierii nanopore. Nat. Biotehnologie. 26, 1146–1153 (2008).

Kaplan, A. și colab. Direcții actuale și viitoare în chimia transferului de electroni a grafenului. Chem. Soc. Rev.. 46, 4530–4571 (2017).

Konstantinova, EV & Vidyuk, MV Teste discriminante de informații și indici topologici. Animale și copaci. J. Chem. Inf. Calculator. Știință. 43, 1860–1871 (2003).

Aleksandrowicz, G. & Barequet, G. Counting d-policubi dimensionali și poliominoi planuri non-rectangulari. Int. J. Comput. Geom. Aplic. 19, 215–229 (2009).

Yuan, Z. și colab. Mecanismul și predicția permeabilității gazelor prin porii de grafen sub-nanometric: comparația teoriei și simularea. ACS Nano 11, 7974–7987 (2017).

Sint, K., Wang, B. & Král, P. Trecerea selectivă a ionilor prin nanopori de grafen funcționalizați. J. Am. Chem. Soc. 130, 16448–16449 (2008).

Siria, A. și colab. Conversia gigantică a energiei osmotice măsurată într-un singur nanotub de nitrură de bor transmembranar. Natură 494, 455–458 (2013).

Feng, J. și colab. Nanopori MoS2 cu un singur strat ca generatori de nanoputeri. Natură 536, 197-200 (2016).

Cui, X. Y. și colab. Numere magice de nanohole în grafen: magnetism reglabil și semiconductivitate. Fizic. Rev. B 84, 125410 (2011).

Carlsson, J. M. și Scheffler, M. Proprietăți structurale, electronice și chimice ale carbonului nanoporos. Fizic. Rev. Lett. 96, 046806 (2006).

Cohen-Tanugi, D. & Grossman, J. C. Desalinizarea apei în grafenul nanoporos. Nano. Lett. 12, 3602-3608 (2012).

Sun, C. și colab. Mecanisme de permeație moleculară prin membrane nanoporoase de grafen. Langmuir 30, 675-682 (2014).

Drahushuk, L. W. și Strano, M. S. Mecanisme de permeabilitate a gazelor prin membrane cu un singur strat de grafen. Langmuir 28, 16671–16678 (2012).

Robertson, A. W. și colab. Structura atomică a porilor grafanului subnanometric. ACS Nano 9, 11599–11607 (2015).

Pham, T. și colab. Formarea și dinamica defectelor induse de iradierea electronilor în nitrura de bor hexagonală la temperaturi ridicate. Nano. Lett. 16, 7142–7147 (2016).

Girit, C. O. și colab. Grafen la margine: stabilitate și dinamică. Ştiinţă 323, 1705–1708 (2009).

Russo, C. J. și Golovchenko, J. A. Nucleația atom-de-atom și creșterea nanoporilor de grafen. Proc. Natl Acad. Știință. Statele Unite ale Americii 109, 5953–5957 (2012).

Yoon, K. și colab. Simulări la scară atomică ale formării defectelor în grafen sub iradiere ionică de gaz nobil. ACS Nano 10, 8376–8384 (2016).

Saito, M., Yamashita, K. și Oda, T. Numere magice ale multivacanțelor grafene. Jpn J. Appl. Fizic. 46, L1185 - L1187 (2007).

Baskin, A. & Král, P. Structuri electronice ale nanocarburilor poroase. Știință. reprezentant. 1, 36 (2011).

Alegător, A. F. în Efecte radiaționale în solide (ed. Sickafus, K. E., Kotomin, E. A. și Uberuaga, B. P.) 1–23 (Springer, Dordrecht, 2007).

Govind Rajan, A., Warner, J. H., Blankschtein, D. & Strano, M. S. Model mecanic generalizat pentru depunerea chimică prin vapori a monostratelor de dichalcogenură de metal de tranziție 2D. ACS Nano 10, 4330–4344 (2016).

Masel, R. I. Cinetică chimică și cataliză (Wiley, New York, 2001).

Marcus, R. A. Relații teoretice între constante de viteză, bariere și pante de reacții chimice ale lui Broensted. J. Phys. Chem. 72, 891–899 (1968).

Evans, M. G. și Polanyi, M. Inerția și forța motrice a reacțiilor chimice. Trans. Faraday Soc. 34, 11 (1938).

Singh, A. K., Penev, E. S. și Yakobson, B. I. Fotoliu sau zigzag? Un instrument pentru caracterizarea marginii grafenului. Calculator. Fizic. Comun. 182, 804–807 (2011).

Wang, W. L. și colab. Observarea directă a unui catalizator cu un singur atom de lungă durată cizelând structuri atomice în grafen. Nano. Lett. 14, 450–455 (2014).

Lisi, N. și colab. Grafen fără contaminare prin depunere chimică de vapori în cuptoare de cuarț. Știință. reprezentant. 7, 9927 (2017).

Markov, IV. Creșterea cristalelor pentru începători (World Scientific, Singapore, 1995).

Jónsson, H., Mills, G. & Jacobsen, K. W. în Dinamica clasică și cuantică în simulare de fază condensată 385–404 (World Scientific, Singapore, 1998).

Meyer, J. C. și colab. Măsurarea exactă a secțiunilor de deplasare induse de fasciculul de electroni pentru grafenul cu un singur strat. Fizic. Rev. Lett. 108, 196102 (2012).

Bonchev, D. și Rouvray, D. H. (eds) Teoria graficelor chimice: Introducere și elemente de bază (Abacus, New York, 1991).

Skowron, S. T., Lebedeva, I. V., Popov, A. M. și Bichoutskaia, E. Energetica modificărilor structurii scării atomice în grafen. Chem. Soc. Rev. 44, 3143-3176 (2015).

Robertson, A. W. și colab. Controlul spațial al creării defectelor în grafen la nanoscală. Nat. Comun. 3, 1144 (2012).

Togo, A. și Tanaka, I. Primele principii ale calculelor fononice în știința materialelor. Scr. Mater. 108, 1-5 (2015).

Meyer, J. C., Chuvilin, A., Algara-Siller, G., Biskupek, J. & Kaiser, U. Imprimare selectivă și rezoluție atomică a membranelor de nitrură de bor subțiri atomic. Nano. Lett. 9, 2683–2689 (2009).

Ryu, G. H. și colab. Dinamica la scară atomică a creșterii găurilor triunghiulare în nitrură de bor hexagonală monostrat sub iradiere de electroni. Nanoscală 7, 10600–10605 (2015).

Kotakoski, J., Jin, C. H., Lehtinen, O., Suenaga, K. și Krasheninnikov, A. V. Daune provocate de electroni în monostratele hexagonale din nitrură de bor. Fizic. Rev. B 82, 113404 (2010).

Gilbert, S. M. și colab. Fabricarea nanoporilor de precizie subnanometrică în nitrură de bor hexagonală. Știință. reprezentant. 7, 15096 (2017).

VandeVondele, J. și colab. Quickstep: calcule funcționale de densitate rapidă și precisă folosind o abordare mixtă a undelor gaussiene și plane. Calculator. Fizic. Comun. 167, 103-128 (2005).

Hutter, J., Iannuzzi, M., Schiffmann, F. & VandeVondele, J. cp2k: simulări atomice ale sistemelor de materie condensată. Wiley Interdiscip. Rev. Calculator. Mol. Știință. 4, 15-25 (2014).

Blöchl, P. E. Metoda cu undă augmentată a proiectorului. Fizic. Rev. B 50, 17953–17979 (1994).

Kresse, G. & Joubert, D. De la pseudopotențialele ultrasoft la metoda cu unde augmentate a proiectorului. Fizic. Rev. B 59, 1758–1775 (1999).

Kresse, G. și Hafner, J. Ab initio dinamică moleculară pentru metale lichide. Fizic. Rev. B 47, 558-561 (1993).

Kresse, G. & Furthmüller, J. Eficiența calculelor de energie totală ab-initio pentru metale și semiconductori folosind un set de bază de undă plană. Calculator. Mater. Știință. 6, 15-50 (1996).

Perdew, J. P., Burke, K. și Ernzerhof, M. Aproximarea gradientului generalizat simplificată. Fizic. Rev. Lett. 77, 3865–3868 (1996).

Henkelman, G., Uberuaga, B. P. și Jónsson, H. O imagine de cățărare a împins metoda cu bandă elastică pentru găsirea punctelor de șa și a căilor minime de energie. J. Chem. Fizic. 113, 9901 (2000).

VandeVondele, J. & Hutter, J. Gaussian seturi de baze pentru calcule precise asupra sistemelor moleculare în gaz și faze condensate. J. Chem. Fizic. 127, 114105 (2007).

Goedecker, S., Teter, M. & Hutter, J. Pseudopotențiale gaussiene cu spațiu dual separabil. Fizic. Rev. B 54, 1703–1710 (1996).

Grimme, S., Antony, J., Ehrlich, S. & Krieg, H. O parametrizare ab initio consistentă și precisă a corecției dispersiei funcționale a densității (DFT-D) pentru cele 94 de elemente H-Pu. J. Chem. Fizic. 132, 154104 (2010).

Grimme, S., Ehrlich, S. & Goerigk, L. Efectul funcției de amortizare în teoria funcțională a densității corectate prin dispersie. J. Comput. Chem. 32, 1456–1465 (2011).

Gillespie, D. T. O metodă generală pentru simularea numerică a evoluției stocastice în timp a reacțiilor chimice cuplate. J. Comput. Fizic. 22, 403–434 (1976).

Wu, Y. A. și colab. Cristale mari de grafen pe cupru topit folosind depunerea chimică a vaporilor. ACS Nano 6, 5010–5017 (2012).

Fan, Y., He, K., Tan, H., Speller, S. & Warner, J. H. Creșterea fără fisuri și transferul de grafen monostrat continu cultivat pe cupru topit. Chem. Mater. 26, 4984–4991 (2014).

Mulțumiri

Recunoaștem Oficiul de Cercetare al Armatei (acordarea 64655-CH-ISN către MSS prin intermediul Institutului pentru Nanotehnologiile Soldaților) pentru lucrările privind grafenul, Departamentul Energiei SUA (DOE), Biroul de Științe, Științe Energetice de Bază (grant DE-FG02-08ER46488 Mod 0008, către MSS și AGR) pentru lucrările de pe hBN, National Science Foundation (NSF) (acordă CBET-1511526, către DB și AGR) pentru modelarea interacțiunilor atomilor de incantare cu materiale 2D și DOE CSGF (acordă DE- FG02-97ER25308, apoi KSS). Această lucrare a utilizat resursele de supercomputere XSEDE, care sunt acceptate utilizând grantul NSF ACI-1053575. Pregătirea/imagistica eșantionului (Fig. 3c) a fost efectuată la Centrul pentru Științe ale Materialelor Nanofazice, de P. Bedworth, S. Heise și D. Cullen. Mulțumim Z. Yuan, R. P. Misra, A. Cardellini și D. Kozawa pentru discuții.

Informatia autorului

Afilieri

Departamentul de Inginerie Chimică, Massachusetts Institute of Technology, Cambridge, MA, SUA

Ananth Govind Ryan, Kevin S. Silmore, Daniel Blankschtein și Michael S. Strano

Lockheed Martin Space, Palo Alto, CA, SUA

Departamentul de materiale, Universitatea Oxford, Oxford, Marea Britanie

Alex W. Robertson și Jamie H. Warner

Puteți căuta acest autor și în PubMed Google Scholar

Puteți căuta acest autor și în PubMed Google Scholar

Puteți căuta acest autor și în PubMed Google Scholar

Puteți căuta acest autor și în PubMed Google Scholar

Puteți căuta acest autor și în PubMed Google Scholar

Puteți căuta acest autor și în PubMed Google Scholar

Puteți căuta acest autor și în PubMed Google Scholar

Contribuții

A.G.R., D.B. și M.S.S. a formulat soluția la ICP, inclusiv metodologia de distincție a izomerilor. A.G.R. a efectuat simulări ab initio și KMC și a efectuat analize de date. K.S.S. asistat în formularea metodologiei de distincție a izomerilor. J.S. a pregătit proba de nanopor de grafen descrisă în Fig. 3c. A.W.R. și J.H.W. a contribuit la înțelegerea cineticii gravării catalizate de siliciu a nanoporilor de grafen și a furnizat imagini TEM ale nanoporilor de grafen descriși ca în Fig. 3b. A.G.R., D.B. și M.S.S. a scris manuscrisul. Toți autorii au comentat versiunea finală a manuscrisului.

autorul corespunzator

Declarații de etică

Interese concurente

Autorii nu declară interese concurente.

Informatii suplimentare

Nota editorului: Springer Nature rămâne neutru în ceea ce privește revendicările jurisdicționale din hărțile publicate și afilierile instituționale.

Informatie suplimentara

Informatie suplimentara

Figurile 1-18, Tabelele suplimentare 1-7, Referințele suplimentare 1–23.